Nicola Pietrangeli detiene il primato mondiale degli incontri disputati e vinti in Coppa Davis, con 164 presenze complessive (110 nel singolare e 54 nel doppio) e 120 vittorie (rispettivamente 78 e 42). Nel 1960 e nel 1961, ha fatto parte della squadra italiana che raggiunse la finale del torneo per poi perdere in Australia (1-4 e 0-5), dopo aver rotto una tradizione che vedeva finaliste, dal 1938, esclusivamente le squadre di Australia e Stati Uniti[15].
Nel 1959 e nel 1960 Nicola Pietrangeli si aggiudicò il singolare al Roland Garros e vinse gli Internazionali d’Italia del 1957 e del 1961. Arrivò inoltre in finale altre due volte a Parigi, nel 1961 e nel 1964, e a Roma, nel 1958 e nel 1966.
Anche a Wimbledon i suoi risultati restano i migliori tra i giocatori italiani: nelle diciotto partecipazioni ha raggiunto la semifinale nel 1960, quando fu sconfitto da Rod Laver in 5 set (6-4, 3-6, 8-10, 6-2, 6-4). Nella sua unica partecipazione agli Australian Championships, nel 1957, raggiunse i quarti di finale.
Con Orlando Sirola formò il doppio maschile più vincente della storia italiana: nel 1956 arrivarono alla finale di Wimbledon (sconfitti in tre set dagli australiani Lew Hoad e Ken Rosewall) e tre anni dopo vinsero il Roland Garros, battendo in tre set Roy Emerson e Neale Fraser.
Pietrangeli vanta anche una vittoria finale nel torneo di doppio misto agli Internazionali di Francia del 1958, in coppia con la tennista inglese Shirley Bloomer.
Ai IV Giochi del Mediterraneo di Napoli nel 1963, Pietrangeli conquistò la medaglia d’oro nel singolare (sconfiggendo lo spagnolo Manuel Santana) e il bronzo nel doppio, insieme a Sirola. Conquistò inoltre la medaglia di bronzo, nel singolare maschile, al torneo di esibizione di tennis ai Giochi della XIX Olimpiade di Città del Messico, nel 1968.
Si è ritirato, come singolarista, nel 1973, ma ha proseguito a partecipare ad alcuni tornei di doppio del Gran Slam, in coppia con Panatta sino agli US Open del 1977, dove fu sconfitto al secondo turno, a quarantaquattro anni d’età, dai cileni Prajoux e Gildemeister[16]. Nel 1974, a quarant’anni, era ancora classificato al 271º posto nella classifica ATP del singolare[16].
Riuscì finalmente a conquistare la Coppa Davis nel 1976 a Santiago del Cile come capitano non giocatore del quartetto formato da Adriano Panatta, Corrado Barazzutti, Paolo Bertolucci e Tonino Zugarelli; l’anno successivo la squadra disputò ancora una finale contro l’Australia, perdendo per 3-1. Tale risultato determinò il suo esonero.
È stato intitolato a Nicola Pietrangeli il vecchio campo centrale del Foro Italico di Roma ed è, quindi, uno dei pochissimi tennisti viventi ad aver ottenuto tale riconoscimento. È inoltre il solo italiano — insieme al giornalista Gianni Clerici — a essere stato ammesso nell’International Tennis Hall of Fame[17].